- 2.5 μm 두께의 박막형 고체전해질을 벌크 전극 기반 전고체전지에 적용

- 기존 고체전해질층의 두께 한계를 보완할 수 있는 박막 증착 기반 설계 전략 제시

- 벌크 전극-박막 전해질 결합 구조의 상온 구동 입증

국내 연구진이 차세대 에너지 저장장치로 주목받는 전고체전지 (All-Solid-State Batteries)에서 약 2.5 μm 두께의 박막형 고체전해질을 벌크 전극 기반 셀 구조에 적용하고, 실제 구동까지 입증했다. 인천대학교 기계공학과 신성수 교수 연구팀은 홍익대학교 김형철 교수, 한국과학기술연구원(KIST) 이종호 박사 연구팀과의 공동연구를 통해 기존 벌크형 전고체전지와 박막전지의 장점을 결합한 새로운 구조의 전고체전지 설계 방향을 제시했다.

전고체전지는 기존 리튬이온전지의 액체 전해질을 고체로 대체해 화재 및 폭발 위험을 낮추고 에너지밀도를 높일 수 있는 차세대 에너지 저장장치이다. 그러나 기존 분말 기반 전고체전지는 고체전해질층이 두꺼워져 실제 에너지를 저장하지 않는 비활성 물질의 비중이 커지고, 리튬 이온이 이동해야 하는 거리가 길어져 저항이 증가하는 한계가 있다. 이는 전고체전지가 전기차와 에너지저장장치 등 대용량 응용 분야로 확장되기 위해 해결해야 할 핵심 과제로 꼽힌다.

이러한 문제를 해결하기 위해 고체전해질을 마이크로미터 수준의 박막으로 형성하는 박막 증착이 연구되어 왔다. 박막 고체전해질은 두께를 크게 줄여 셀 내부 저항을 낮추고, 전지 내 활성 물질의 비율을 높일 수 있다. 하지만 기존 박막전지는 전극도 얇은 박막으로 제작되는 경우가 많아 저장 가능한 활물질의 양이 제한되며, 실용적 수준의 고용량 전지를 구현하는 데 어려움이 있었다.

연구팀은 이 두 가지 접근의 장점을 결합하여, 분말 기반 벌크 전극과 박막 고체전해질을 하나의 셀 안에 통합하는 하이브리드 전고체전지 구조를 제안했다. 벌크 음극 기판 위에 박막 고체전해질을 스퍼터링 공정으로 직접 형성하고, 그 위에 두꺼운 복합 양극 시트를 적층하는 방식으로 전지를 제작했다. 이는 벌크 전극의 높은 활물질 적재량과 박막 전해질의 짧은 이온 이동 거리라는 장점을 동시에 활용한 새로운 셀 구조 설계이다.

특히 연구팀은 박막 고체전해질 형성 과정에서 발생하기 쉬운 리튬 손실과 이차 상 형성 문제를 해결하기 위해 리튬 보상 전략을 적용했다. TaLLZO와 Li2O를 함께 증착하는 코스퍼터링 공정, Li2O capping layer, Ar 분위기 열처리를 결합해 순수 cubic-LLZO 박막 전해질을 구현했다. 해당 박막은 약 2.5 μm 두께로 균일하고 치밀하게 형성되었으며, 상온에서 1.91 × 10−2 mS cm−1의 out-of-plane 이온 전도도와 0.45 eV의 활성화 에너지를 확인했다.